摘要
光调制反射光谱因其高灵敏的特性而广泛的用于研究半导体及其表面与界面特性。基于光栅光谱仪其测量光路根据分光顺序的不同可以分为前置分光构型（暗构型）与后置分光构型（亮构型）。本文以InP/In0.52Ga0.48As/InP异质结外延结构为例，阐述了两种光路构型的不同特点和适用条件。揭示前分光构型能很好地分离荧光谱线与调制谱线；后分光构型则有利于采用较强调制激光而有效提取荧光较弱的电子结构信息。后分光构型实验中还观察到，当使用低能量激光（1 064 nm）只调制激发窄带隙的InGaAs层时，却观察到宽带隙InP的谱线形的反常现象。这起源于光生载流子的界面电场调制作用，表明界面激发的后分光构型可作为一种非接触“电调制”方法而方便地应用于宽带半导体的异质外延结构的研究。
研究半导体异质结的界面电子结构特性对于材料生长与器件应用有着重要的意
光调制反射光谱通过在反射光谱测量的基础上引入外加的激光光源来产生光生载流子，进而诱导表面或界面的内建电场的变化而调制介电函数。测量方法上一般分为傅里叶光谱方法和光栅光谱仪方法。随着技术上对测量灵敏度的不断改进，前者在中长波红外光谱范围发挥着较大优
本工作以分子束外延生长的InP/In0.52Ga0.48As/InP双异质结结构为具体研究对象，对上述问题加以阐述。应用上述两种不同分光构型的光调制反射光谱测量，发现了样品自身荧光信号与激光器散射信号在不同构型中的影响方式有所区别。对于荧光信号很强的InGaAs，荧光信号在前分光构型中只是一恒定信号背底而可利用锁相放大器的偏置功能加以消除，进而提取出被调制的光反射信号。后分光构型则同时对探测光与样品荧光进行分光，锁相采样信号来自荧光谱线与探测光谱线的叠加；尤其对应伴随强荧光谱线的调制信号，调制谱就变成了荧光谱主导的线形。而很难获得对调制谱线的准确解析。因此，应用PR表征异质结薄膜结构中具有强荧光信号的外延层时，更宜采用前分光构型光路。
对于InP/In0.52Ga0.48As/InP样品中InP层进行表征时，如果采用前置分光，探测器会无差别的收集全部荧光信号，过大的荧光背底明显降低了锁相放大器的检测灵敏度。而后分光构型能将存在于固定波段的强荧光信号与被探测的弱信号波段由于光栅光谱仪的分光作用而自然地彼此隔离，即探测InP的信号时并不会受到InGaAs强荧光的影响。这一构型允许使用较强激光进行调制，对于多层异质结构这样的复合体系，能获得更丰富和更灵敏的光谱信息。基于这一构型我们观察到在使用1064 nm激光对InP/InGaAs/InP进行PR测量时，除了可获得窄带隙InGaAs的调制信号，还能够获得能量大于激发光的宽带隙InP的调制信号，表明利用界面调制可实现通过低能量激光激发获得宽带隙材料电子结构信息的光谱测量。
图1 前分光与后分光光调制反射光谱测量光路示意图；(a)为前分光构型，(b)为后分光构型
Fig. 1 Schematic diagram of experimental setup for the bright and dark configuration PR measurement. (a) Dark configuration; (b) Bright configuration
实际测量的ΔR信号包含以下两种干扰：1、样品自身受到调制激光激发所产生的荧光信号；2、激光照射到样品后被透镜所收集的散射光信号。这两种信号对测量的影响具有如下的特点：样品的荧光信号往往存在于材料带隙E0附近，其展宽与强度与样品质量和激光器的激发功率相关。在前分光的构型中，由于单色仪并不会对荧光信号分光，因此探测器所接收到的荧光信号并不随单色仪波长的改变而改变，因此对测量的影响表现为一恒定的荧光背底。这一背底会影响ΔR的信噪比，所以调制光功率不能过高，否则过大的背底信号将严重影响到检测灵敏度。在已有的报道中，有通过缩小探测光光斑大小并在反射光前增加光阑等方法以抑制样品荧光信
后分光构型的调制光谱测量光路如
实验中使用的调制激光光源分别为532 nm和1 064 nm的半导体激光器.实验样品是在半绝缘InP（100）衬底上经由分子束外延技术（MBE） 所生长的晶格近似匹配InP/InGaAs/InP样
图2 室温下InP/InGaAs/InP前后分光光调制反射光谱；（a） 前分光构型；（b） 后分光构型
Fig. 2 Room temperature PR spectra measured by using dark and bright configurations for InP/InGaAs/InP heterostructure. （a） Dark configuration spectrum； （b） Bright configuration spectrum
| ， | (1) |
其中Em为极值点对应的能量，F为电场强度，μ为电子-空穴的约化有效质量，m为对应极值点的序数，Eg为跃迁能量。在0.74~0.80 eV能量区的振荡结构可基于InGaAs体材料的FKO振荡来解释。利用
图3 室温下InP/InGaAs/InP使用1 064 nm激光激发的后分光光调制反射光谱与荧光光谱谱线：（a） 0.71~0.80 eV； （b） 1.15~1.45 eV
Fig. 3 Room temperature PR and PL spectra measured by using dark configuration with 1 064 nm laser for InP/InGaAs/InP heterostructure. （a） 0.71-0.80 eV； （b） 1.15-1.45 eV
其次，在
最后，我们讨论一下
上文关于前分光构型下InGaAs的光谱特征指出，来自InP覆盖层之下的InGaAs调制线形呈现的明显的FKO振荡，说明532 nm调制激光对界面电场具有较强的电场调制效应。不过值得注意的是532 nm激光在InP层的穿透深度只有约200 nm，而此处覆盖层厚度约2.1 μm， 因此可以推论的是，这一界面电场调制效应是由覆盖层表面层产生的光生载流子扩散至界面产生的。一个有意思的问题是，如果采用较低能量光子只激发覆盖层之下的InGaAs层而不激发InP覆盖层情形又如何呢？为此我们选取了波长为1 064 nm的激光为调制激光激发。在较低功率下采用1 064 nm调制激光时，前分光构型对于InGaAs光谱波段所测量的结果与如
如上文所分析，InP/InGaAs/InP样品之所以观察到处于埋层构型下的InGaAs的光调制信号，源于光生载流子对界面电场的调制。上述结果表明，采用1 064 nm激光并未对表面InP层本身激发而是通过激发InGaAs层实现的界面电场调制效应。由此看来，是否可以通过这一在异质结构中低带隙材料激发所产生界面电场调制用以观察能量大于调制激光的宽带隙材料电子结构
本文采用光栅光谱仪前分光与后分光构型对InP/In0.52Ga0.48As/InP样品进行了的光调制反射光谱测量，系统的比较了两种构型对测量结果产生的差异和特点；阐明前分光构型能够将有效剥离材料荧光谱线对调制线形的干扰，而后分光构型能够将材料的荧光信号与激光器散射信号对调制信号的影响限制在某一特定波段，即使采用较强调制激光功率也不影响处于其它波段的弱调制信号的测量从而有助于提高弱调制信号的信噪比。另外，我们对InP/In0.52Ga0.48As/InP采用只激发窄带隙InGaAs层的1 064 nm激光为调制光的测量，实现了低能量调制光诱导宽带隙材料信号的测量，这归因于光生载流子对界面电场所产生的电调制效应。需要强调的是，上述结论并不只局限于此处所测量的样品而是具有更一般适用性的规律。简言之，后分光构型允许通过界面电场调制的方式自然形成一种非接触式“电场调制”，这种采用低能量的调制激光来获得对宽带隙外延层的调制谱测量的光谱表征方法对于如GaN或SiC等宽带隙异质结构电子结构的表征极具应用价值。
References
Pollak F H， Shen H. Modulation spectroscopy of semiconductors： bulk/thin film， microstructures， surfaces/interfaces and devices［J］. Materials Science and Engineering： R： Reports， 1993， 10（7）： xv-374. [百度学术]
Aspnes D E. Third-derivative modulation spectroscopy with low-field electroreflectance［J］. Surface Science， 1973， 37（1）： 418-442. [百度学术]
Komkov O S. Infrared Photoreflectance of III–V Semiconductor Materials （Review）［J］. Physics of the Solid State， 2021， 63（8）： 1181-1204. [百度学术]
Kudrawiec R， Walukiewicz W. Electromodulation spectroscopy of highly mismatched alloys［J］. Journal of Applied Physics， 2019， 126（14）： 141102. [百度学术]
Shen H， Dutta M. Franz–Keldysh oscillations in modulation spectroscopy［J］. Journal of Applied Physics， 1995， 78（4）： 2151-2176. [百度学术]
Dai N， Feng J F， Chen L Y， et al. Differential reflectance spectroscopy of GaAlAs thin films and GaAs bulk under externally applied temperature gradient［J］. Applied Physics Letters， 1997， 70（17）： 2271-2273. [百度学术]
Zha F X， Shen S C，Huang X L.et al. Differential reflectance spectroscopy using sample rotation［J］. Review of Scientific Instruments， 1999， 70（3）： 1798-1800. [百度学术]
Glembocki O J， Shanabrook B V. Chapter 4 Photoreflectance Spectroscopy of Microstructures［J］. Semiconductors & Semimetals， 1992， 36： 221-292. [百度学术]
Hwang J S. GaAsSb bandgap， surface fermi level， and surface state density studied by photoreflectance modulation spectroscopy［J］. Applied Physics Letters， 2012， 100（22）： 8396. [百度学术]
Cortes-Mestizo I E， Briones E， Yee-Rendón C M， et al. Optical spectroscopy analysis of the near surface depletion layer in AlGaAs/GaAs heterostructures grown by MBE［J］. Journal of Crystal Growth， 2017， 477： 59-64. [百度学术]
Shao J， Lu W. Photoreflectance spectroscopy with a Fourier-transform infrared spectrometer： From visible to far infrared［C］. 35th International Conference on Infrared， Millimeter， and Terahertz Waves. IEEE， 2010. [百度学术]
Zendejas-Leal B E， Casallas-Moreno Y L， Yee-Rendon C M， et al. Interference and electro-optical effects in cubic GaN/GaAs heterostructures prepared by molecular beam epitaxy［J］. Journal of Applied Physics， 2020， 128（12）： 125706. [百度学术]
Zhang B， Wang X J. Note： A modified optics based technique for suppressing spurious signals in photoreflectance spectra［J］. Review of Scientific Instruments， 2017， 88（10）： 106103. [百度学术]
Sydor M， Badakhshan A. Differential photoreflectance from a high-mobility and highly luminescent two-dimensional electron gas［J］. Journal of Applied Physics， 1991， 70（4）： 2322-2325. [百度学术]
Ghosh S， Arora B M. Photoreflectance spectroscopy with white light pump beam［J］. Review of Scientific Instruments， 1998， 69（3）： 1261-1266. [百度学术]
Dai H G， Zha F X， Chen P P. Theoretical explanation of scanning tunneling spectrum of cleaved （110） surface of InGaAs［J］. [百度学术]
Acta Physica Sinica戴昊光， 查访星， 陈平平. InGaAs（110）解理面的扫描隧道谱的理论诠释［J］. 物理学报， 2021， 70（19）： 196801-1-196801-8. 10.7498/aps.70.20210419 [百度学术]
Aspnes D E， Studna A A. Schottky-Barrier Electroreflectance： Application to GaAs［J］. Physical Review B， 1973， 7（10）： 4605-4625. [百度学术]
Buyanova I A， T. Lundström， Buyanov A V， et al. Strong effects of carrier concentration on the Fermi-edge singularity in modulation-doped InP/InxGa1-xAs heterostructures［J］. Physical Review B， 1997， 55（11）： 7052-7058. [百度学术]
Kallergi N， Roughani B， Aubel J， et al. Correlation of interference effects in photoreflectance spectra with GaAs homolayer thickness［J］. Journal of Applied Physics， 1990， 68（9）： 4656-4661. [百度学术]
Zendejas-Leal B E， Casallas-Moreno Y L， Yee-Rendon C M， et al. Interference and electro-optical effects in cubic GaN/GaAs heterostructures prepared by molecular beam epitaxy［J］. Journal of Applied Physics， 2020， 128（12）： 125706. [百度学术]
Klar P J， Townsley C M， Wolverson D， et al. Photomodulated reflectivity of Zn1-xMnxTe/ZnTe multiple-quantum wells with below-bandgap excitation［J］. Semiconductor Science and Technology， 1999， 10（12）： 1568. [百度学术]